夏目智春：本作男主角，机巧魔神<黑铁>的演操者，在三年前的飞机事故中本应死亡但后来在青梅竹马的水无神操绪的请求下被来自第一重世界的自己救活，作为“替代品”。因为暴走的<钢>而来到了一巡目世界，为守护大家而因情绪激昂而恶魔化。能力类似于水无神环绪（一巡目操绪）的“神无枪”，释放出名为“漆黑的妖鸟”的魔精灵，同等魔力相互抵消，对机巧护卫机绰绰有余，但对于使魔比较吃力。原作中与操绪一起去打败最终BOSS——名“神”的巨大机械。现在生死不明。
TV版中和操绪、奏等人一同打败了科学部部长炫塔贵也，并依次把橘高冬琉、水无神操绪和姬笹解放。
黑崎朱浬：夏目智春他们所在科学部的代理部长，同样是飞机事故的幸存者，由于伤势太重而被王立科学狂会改造成机巧化人类，有个无论外貌还是声音都很像的双胞胎姐妹。实际上为灵魂在朱浬体内的黑崎紫浬。（也即是说真正的黑崎朱浬在<白银>里当做人柱）
佐伯玲士郎：机巧魔神<翡翠>的演操者，洛高第一学生会的会长，非常关心自己的家人，对恶魔和魔神相克者抱持非常讨厌的态度。
夏目直贵：夏目智春的哥哥，在智春的印象中是个天才。二周目里的真正的直贵早已死亡，现为夏目直贵的人其实为一周目世界的智春，因为炫塔贵也的逆袭和非在化而死亡。身为恶魔，能力是认知操作，所以在二巡的几年间骗倒了不少人。 嵩月奏：操纵地狱业火的恶魔，智春的同班同学，对智春抱有好感；性格容易害羞，虽说如此但战斗实力却很强。
凤岛冰羽子：操纵冰的恶魔，盯上了夏目智春，战斗实力也很强，曾一击就把机巧魔神给劈为两半；装束很有哥特的味道。 水无神操绪：夏木智春的青梅竹马，性格开朗活泼、爱吐槽，对自己身为副葬处女而要面临的代价很清楚
哀音：第一季结尾死亡，是佐伯玲士郎的妹妹，很喜欢哥哥。
黑崎紫浬：黑崎洙里的双胞胎姐妹，在那场飞机事故中成为副葬处女。
一巡目嵩月奏：第一重世界夏目智春的副葬处女。
漆黑的魔神。在机巧魔神们中有着非常值得夸耀的强大性能。
黑铁的能力「黑之拳击」，产生高重力能的球体攻击敌人，也能歪曲空间构成防御墙。原形一般认为是黑洞，歪曲空间的重力体有着凌驾于光的速度，恐怕连时间的流动也能改变。那个核心可以形成无限重力的状态，有可能达到时间停止状态。
以前的演操者是第三学生会会长·橘高冬琉，殉葬处女是她的姐姐橘高秋希。
她是GD的成员，被称呼为盟主的亲信「左手(シニストラ)」。自从冬琉成为原演操者之后，从GD方面倒向主人公·夏目智春。
召唤词：
来い、黑鐡！
来吧，黑铁！
咒文：
暗より暗き深渊より出でし，其（そ）は、科学の光が落とす影！
黑暗之源的深渊，科学之光的映影！
黑铁·改
演操者:夏目智春(二巡目)，副葬处女:水无神操绪(二巡目)
能力:重力控制·空间切断
是之前被破坏了的黑铁没有自行修复，由一巡目世界的夏目直贵使用使魔kuroe，加上已经严重毁坏了的同型机「白银」的零件，进行修复、强化了的机巧魔神。
挪用作为同型机「白银」的零件和原来行使空间切断能力的剑，黑铁本来能力的重力控制之外又加上「白银」的空间切断。
同时，由于这两个能力用一个机体使用，而变成可以进行时间和空间移动，是名副其实「钢的备用品」，得到了与钢同等的能力。
召唤词和咒文同以前一样。
翡翠（ヒスイ）
演操者:佐伯玲士郎、副葬处女:哀音
能力:极低温化
浅绿色的魔神。
可以高频率释放出接近绝对零度的极低温，「冰冻音色」的能力，有着冰弹，吹雪，冰壁，冻结等丰富多彩的战术。
召唤词：
出ろ、机巧魔神―-翡翠！
出来，机巧魔神―-翡翠！
咒文：
比べて暗く静かな氷海中を还すことに熟睡して、すぐ科学音色中の影と冻っている
于黑暗寂静的冰海之中沉眠，将科学音色之中的影子冻结！
蓝铜（ランドウ）
演操者:原第一学生会会长、副葬处女:不明
能力:不明
是土琵湖底的手臂的持有者。同柱谷由璃子与卡梅隆交战时打成平局，因此破损。
除了知道2年前毕业的当时第一学生会长是演操者的事情以外，其他详细资料不明。
包含「铜」名字的金属，不过，是否是GD所属的机巧魔神，不明。
白银（シロガネ）
演操者:雪原瑶、副葬处女:黑崎紫浬（朱浬）
能力:空间切断
银色的魔神，装备作为武器的银色之剑，有着不是切断物质而是空间「白之剑击」的能力。
剑击切断空间本身，可以无视障碍等切开对象。
可以同时使出复数剑击封住对方的行动和令其消失到别的空间，也可以进行瞬移。
如果雪原遥把实体收了到影子里也能使用「白之剑击」。
和黑铁相对的机巧魔神。除了颜色以外，身体是一模一样的形状，互相共鸣。从前的演操者是GD的一员被称呼为「右手(デストラ)」。
召唤词：
白银、抜刀！
白银，挥剑！
咒文：
暗より深き深渊より出でし，其は、科学の幻影（かげ）を裁く剣！
出自无底深渊之黑暗，制裁科学幻影之长剑！
蔷薇辉（ロードナイト） 副葬处女:琴里
能力:时间停止
蔷薇色的魔神。可以从双臂伸出的铅灰色的锁链(至少装备6个)，使被缠绕的物体时间停止。因为演操者是魔神相克者，比通常的机巧魔神强大。
召唤词
目覚めろ、蔷薇辉！
苏醒来，蔷薇辉！
咒文
闇より永き悠远より覚めし，其は、科学の锁が缚る刻！
唤醒永恒的黑暗之悠远，束缚科学的时间之锁链！
亚铅华（アエンカ）
演操者:千代原春奈、副葬处女:不明
能力:物质爆碎
白色的魔神。从双手的指尖伸出细线，将缠绕了对象变成爆炸物的导火线。从切断处点火，如果一旦被缠绕上，即使切断细线也不能逃跑，防御困难。
召唤词
おいでやす、亜铅华
刺穿之，亚铅华
咒文
不明
翠晶（スイショウ）
演操者:仓泽六夏、副葬处女:姫笹
能力:物质液化
翠色的魔神。除了可以自由操纵水以外，还拥有物质液化能力「清净融解」，消除物质分子间的结合，分解为液体。
通过不完全的液化，使墙和地板的物质胶状液化，而后取消液化还原到固体也是可能做到的。
与操纵「白银」的雪原瑶一样，也有可以将实体收到影子里也能使用物质液化的能力。
召唤词：
翠晶、ショウダウン！
翠晶，绽放（Showdown）！
咒文：
暗より刮（きさ）ぎし氷晶（ひょうしょう）より出でし，其は、科学の涙が融かす翳（かげ）！
席卷黑暗的肆虐冰晶，科学之泪的漫布阴影。
苍铅（ビスマス）
演操者:里见恭武、副葬处女:不明
能力:魔力扩散
苍色的魔神。有像钻头一样的突击长枪，以长枪的旋转使魔力扩散或消灭。
魔力扩散也有可能是长枪的能力，或许有着另外的能力也不一定。
有着能使机巧魔神的所有防御无效化的强大攻击力。不过，作为与力量不相称的演操者-里见，缺乏精神控制的能力。
开演だ、苍铅！
开演，苍铅！
咒文
不明
钢（ハガネ）
演操者:夏目智春（一巡目）·炫塔贵也
副葬处女:嵩月奏（一巡目）·橘高冬琉
能力:完全时空控制
最后完成的机巧魔神。能同时使用黑铁和白银的能力，组合发动后，使时间和空间间转移，可以作时间的旅行。
在制造阶段加入插件·稳定器，有可以凭依最初的副葬处女的能力。
召唤词
来い、钢！ 或：おいで、钢！
来，钢！
咒文
暗より深き融炉より出でし，其は、科学の鎚が锻えし玉钢！
出自深邃黑暗之熔炉，科学之锤锻造之玉钢！
量产机（カーバイド）
演操者:狭浦高校上院学生会、副葬处女:无
能力:无
里见所指挥的量产型机巧魔神。装备与真品同样的护法盔甲，对恶魔用的重火器。同时，腰部隐藏着电动起重机。
因为没有殉葬处女和魔力装置，没有象通常机巧魔神一样拥有特殊能力。
是由「苍铅」的插件·分配装置(disutoribyuta)被操纵的子机，单独不能行动，里见如果丢失演操者的资格，也会使之沉默(尤其是之前全机大破的时候)。取了某种碳化物名称。
黑崎朱浬（くろさき しゅり）
身高171cm。体重50kg(不含武器弹药等)。
装备喷气式发动机可以进行单人飞行。牺牲长距离航行的六翼强化版背包，内藏兵器的火力最
大可以达到之前的16倍。
内藏兵器除了四联装火箭筒2门，也持有炮身3米的榴弹炮，加特林机枪，回转机关炮，反坦克
炮等各种各样的重火器，还可以装备护法狙击枪及右手的弩，经常使用伸长的指甲嬉戏。
咒文
暗く暗い绝望に射通して、それは科学の罪业のむき出した牙に感叹する
穿透无比黑暗的绝望，叹息科学罪孽的獠牙。